半导体胶体量子点的能量转移、荧光闪烁和载流子倍增研究

【摘要】半导体胶体量子点是胶体化学法合成的纳米晶体,其尺寸约为几到几十纳米。胶体量子点的光谱随尺寸可调,非常适合应用于光学器件。如果光谱重叠,能量转移可以发生在量子点和近邻的荧光基团间。由于量子点中的电子和空穴在空间三维方向上都是强量子受限的,量子点中出现分立的能级结构以及载流子间的相互作用得到增强,导致量子点出现高效的载流子倍增效应和增强的俄歇作用,这些现象是相应体材料所无法观察到的。本文关注于研究量子点中一些新奇的光学现象,比如能量转移、荧光闪烁和载流子倍增。本文主要内容如下：在能量转移过程中,单粒子尺度的给体和受体对光的响应最终决定了给体和受体整体的光学行为。在第二章中,我们采用标记时间的时间分辨荧光测量技术同时测量给体单量子点和位于其表面的受体染料分子的荧光强度和寿命,并研究两者之间的关联关系。染料分子的荧光强度和给体单量子点的荧光闪烁行为完全一致,并且由于光漂白效应染料的荧光强度表现出台阶状的淬灭过程,与此同时量子点表现出荧光强度恢复的过程,这使我们有机会实现教科书中定义的荧光量子产率的测量,即染料分子吸收单激子后所发射光子的几率。对荧光寿命数据的拟合发现,当染料辐射复合寿命比量子点寿命小时,受体染料荧光的上升时间等于染料分子的辐射复合寿命,从而证实了长期存在的Forster能量转移动力学理论。载流子倍增是材料吸收一个高能光子后能够同时产生大于一个电子-空穴对或激子的行为,是半导体中一个非常有趣的光物理现象。迄今为止,与相应的体材料相比,量子点载流子倍增的效率能否得到增强还存在着很大的争议。争论源于目前所使用的超快光学测量方法需要准确地评估带电激子的虚假信号对载流子倍增信号的影响。在第三章中,我们利用能量转移系统解决了带电激子问题,给体量子点中产生的双激子转移到受体染料,导致后者荧光的增强。通过测量双激子俄歇寿命和能量转移寿命,可以粗略的估计出CdSe量子点在其禁带宽度～2.46倍的高能光子激发下平均的载流子倍增效率是～17.1%。量子点的多激子是在其受激发空间内同时产生的两个或多个电子空穴对,是一种非常有趣的电子配置。由于俄歇作用,多激子通常在亚纳秒时间尺度内以非辐射复合方式消耗掉,这一超短的时间间隔严重地限制了人们对多激子进行操作利用。在第四章中,我们利用CdSe量子点的内能量转移体系解决了这个问题。量子点中的量子态作为能量转移的给体,多激子在量子态中产生,通过高效的能量转移到受体捕获态。这一现象通过增加激光激发功率后观察到捕获态荧光强度的台阶状变化以及上升寿命的明显缩短得到了证实。由于捕获态的辐射复合寿命达到了几十纳秒,多激子通过能量转移在捕获态中实现了延时存储,这对于灵活有效利用多激子的光电性质有着重要意义。在第五章中,我们研究了单个胶体量子点荧光闪烁时荧光量子产率的变化,观察到了两种荧光闪烁行为。对于正常荧光闪烁,量子点on状态的量子产率较高且保持不变；而对于同一个量子点的光漂白荧光闪烁,on状态量子产率保持在较低数值不变或者持续降低直至荧光完全淬灭。通过对同一个量子点正常阶段和光漂白阶段的荧光闪烁分别进行power-law统计,我们发现与正常荧光闪烁相比,光漂白荧光闪烁的on和off持续时间出现截止。上述测量结果表明,表面载流子捕获态和缺陷位置之间存在着很大的区别,前者影响荧光闪烁的统计特性,后者影响on状态的量子产率。
【作者】华峥；
【导师】王晓勇；
【作者基本信息】南京大学，物理学，2014，博士
【关键词】胶体量子点；光学性质；能量转移；荧光闪烁；载流子倍增；

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